Integroitu laskennallinen tutkimus 2D-fotokatalyyttien rakenteellisesta stabiilisuudesta, automatisoidusta konfiguraation etsimisestä ja veden jakautumismekanismista

Globaali energiakriisi edellyttää siirtymistä fossiilisista polttoaineista puhtaaseen ja uusiutuvaan energiaan. Vetyä pidetään elintärkeänä, tiheänä energiankantajana kestävän tulevaisuuden kannalta. Fotokatalyyttinen veden pilkkominen aurinkoenergialla toimivana menetelmänä vedyn tuottamiseksi on lupaava puhtaan prosessinsa ansiosta. Puhtaan vedyn tuotantoon sopivista materiaaleista kaksiulotteiset materiaalit erottuvat edukseen suuren pinta-alan ja korkean energianmuunnosasteen ansiosta.

Tämä opinnäytetyö käsittelee 2D-materiaaleja fotokatalyytteinä ja niiden teoreettista tutkimusmenetelmää. Aihe alkaa fotokatalyyttistä prosessia ohjaavalla perusfysiikalla. Se jatkuu materiaalitieteen kehitykseen keskittyen potentiaalisiin 2D-fotokatalyytteihin. Sitten esitellään ja selitetään tiheysfunktionaaliteoria sekä tarvittava menetelmä materiaalien fysikaalisten ja kemiallisten ominaisuuksien tutkimiseksi.

Tässä opinnäytetyössä esitetään kolme artikkelia. Ne keskittyvät fotokatalyyttisten materiaalien eri näkökohtiin: stabiilisuuteen, adsorptiokykyyn ja mekanismiin. Jokaisella niistä on tärkeä rooli stabiilin ja tehokkaan fotokatalyytin arvioinnissa.

Materiaalin stabiilius määrää, voiko se olla olemassa. Artikkelissa I tutkitaan kolmen trihalogenidimonokerroksen elektronirakennetta ja termostabiilisuutta. Myös virheiden vaikutusta tutkitaan, koska ne ovat yleisiä reaalimaailman synteesissä. Havaitaan, että sidoslujuus on olennainen IrBr3:n rakenteelliselle muodonmuutokselle pikemminkin kuin dissosiaatiolle.

Kun materiaalin stabiilius on varmistettu, voimme perehtyä sen katalyyttiseen suorituskykyyn. Johdantona on ymmärrettävä huolellisesti adsorptio-ominaisuudet. Artikkelissa II kehitetään suuritehoinen algoritmi SEFFO, joka automatisoi ja luo mahdolliset adsorptiokonfiguraatiot 2D-materiaaleille.
Lopuksi adsorptiotutkimuksen tulosten avulla veden hajoamisen mekanismia voitaisiin tutkia tarkemmin. Artikkelissa III on tutkittu teoreettisesti vedynkehitysreaktiota (HER) nikkelitelluraatilla (NTO) käyttämällä SEFFO:ta adsorptioon. Jokainen reaktiovaihe on profiloitu, mikä antaa käsityksen NTO:n mekanismista ja suorituskyvystä veden hajoamisessa.