Rikkakasvien torjunta-aineiden valokatalyyttinen hajotus seostetulla titaanidioksidilla

Tässä väitöskirjassa kehitetään mono- ja bimetallisia TiO2-pohjaisia valokatalyyttejä vedessä esiintyvien haitallisten yhdisteiden hajottamiseen keskittyen erityisesti kahteen torjunta-aineeseen - diuroniin (DIU) ja atratsiiniin (ATZ). Vaikka TiO2 tunnetaan laajalti tehokkaana valokatalyyttinä, sen käytännön sovelluksia rajoittaa heikko näkyvän valon aktiivisuus sen suuren valenssi- ja johtavuusvyön energiaeron vuoksi. Tässä työssä tutkittiin näkyvän valon aktiivisuuden parantamista impregnoimalla TiO2 rodiumilla (Rh), platinalla (Pt) sekä Rh/Pt yhdistelmällä.

Työssä tutkitut katalyytit valmistettiin märkäimpregnointi- ja yhteisimpregnointimenetelmillä, ja niitä karakterisoitiin XRD-, TEM-, BET-, UV-Vis-, PL- ja XPS-menetelmillä. Lisäksi käytettiin tiheysfunktionaaliteoriaa (DFT) sekä kineettistä mallinnusta elektronirakenteen muutosten ja reaktiomekanismien ymmärtämiseksi. Tulokset osoittivat, että metallien impregnointi titaanidioksidiin synnyttää energiaraon sisälle uusia elektronisia tiloja ja tehostaa varauksenkuljettajien toimintaa. Sekä mono- että bimetallinen impregnointi muuttivat katalyytin elektronivyörakennetta ja mahdollistivat katalyytin aktivoinnin näkyvällä valolla.

Valokatalyyttien toiminnan havaittiin riippuvan sekä käsiteltävien epäpuhtauksien rakenteesta että reaktio-olosuhteista. DIU oli helpommin käsiteltävissä kuin ATZ, koska ATZ on kemiallisesti stabiilimpi yhdiste. Käsittelyn kokonaistehokkuus heikentyi kilpailuvaikutusten vuoksi, kun DIU ja ATZ olivat samassa liuoksessa. Sieppaajakokeet osoittivat, että h⁺-aukoilla ja O2•- -radikaaleilla oli suurin vaikutus DIUn hajoamisessa.
Tässä työssä tutkitut katalyytit osoittivat kilpailukykyistä suorituskykyä näkyvän valon olosuhteissa ja pienemmillä katalyyttimäärillä verrattuna kirjallisuudessa raportoituihin tuloksiin, mikä havainnollistaa niiden mahdollisuuksia energiatehokkaassa vedenkäsittelyssä. Tämä väitöskirja lisää tietoa impregnoitujen TiO2 valokatalyyttien rakenteen, ominaisuuksien ja suorituskyvyn välisistä yhteyksistä, ja tukee kehittyneiden valokatalyyttien rationaalista suunnittelua uusien haitta-aineiden poistamiseksi vedestä.